长期以来，硝酸盐是全球范围内备受关注的污染物之一，尤其在农业和工业活动较为密集的地区，水体中常常存在较高浓度的硝酸盐。硝酸盐的积累不仅会导致水体富营养化，影响水质，还可能通过食物链进入人体，最终转化为致癌的N-亚硝基化合物，对公共健康构成威胁。因此，如何高效、无害化地去除水中的硝酸盐成为亟待解决的环境问题。电化学硝酸盐（NO3⁻）还原为氮气（N2）被认为是一种富有前景的硝酸盐无害化治理方法，但由于氮氮三键的强大键能，氮气的生成通常十分困难。此外，传统的电催化还原过程还常会遇到*NO中间体耦合速度慢及*H供给过量的问题，从而限制了硝酸盐的转化效率和选择性。为此，华东师范大学生态与环境科学学院关小红团队孙远奎课题组设计了一种硫掺杂零价铁（Fe0@S）气凝胶材料，利用其独特的结构和物理化学特性，通过调节*NO的耦合和*H的供给，成功实现了NO3⁻定向还原为N2，氮气选择性可达90%以上。
Fe0@S气凝胶定向转化硝酸盐为N2的机制示意图
研究发现，Fe0@S气凝胶独特的三维多孔结构能有效地富集NO3⁻并将其输送到催化活性位点附近，从而提升反应速率。此外，硫的掺入一方面可通过削弱水分子的吸附来抑制*H的过度产生，进而显著降低了*NO氢化转化为氨的倾向；另一方面，硫的存在还改变了NO3⁻的吸附强度，降低了*NO耦合生成N2O、并进一步还原为N2的能垒。这一研究不仅揭示了铁基材料在电催化反应中的优异性能，还为如何设计高效的非贵金属催化剂提供了全新的思路和有益的借鉴。
Fe0@S气凝胶电过滤系统的NO3RR性能
该研究工作日前以“Synergistic Regulation of*NO Coupling and*H Supply on Sulfur-Doped Zero-Valent Iron Aerogels Drives Efficient Electroreduction of Nitrate to N2”为题发表于国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF = 17）上，并被选为Very Important Paper。我院关小红教授、孙远奎教授及湖南大学王双印教授为文章共同通讯作者，我院博士生丁沛仁为文章第一作者，华东师范大学为论文第一完成单位。该研究受到国家自然科学基金（22276057和22025601）的资助。
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202522680
来源：生态与环境科学学院
